L'histoire se déroule juste après les évènements de TimeSplitters 2, le joueur incarne le Sgt. Cortez tout au long de ce mode. Avec les cristaux temporels en sa possession, Cortez se dirige vers la Terre où les Splitters s'apprêtent à effectuer un assaut sur la dernière résistance humaine. Une fois rentré à la base, le Général et Anya (une scientifique spécialisée dans la recherche temporelle) lui révèlent qu'ils ont réussi à construire une machine à remonter le temps et qui va pouvoir fonctionner grâce aux cristaux temporels. Anya a également découvert l'origine de ces cristaux. Ils apparurent en 1920 sur l'île d'Urnsay en Écosse, cependant cette île disparut quelque temps après à cause d'une attaque. Le but de Cortez, que le joueur contrôle, est de retrouver les cristaux temporels dissimulés dans l'île et de découvrir l'origine des TimeSplitters ; si Cortez réussit, le monde est sauvé de l'attaque des TimeSplitters. Assisté par radio par Anya, Cortez traversera diverses périodes temporelles, de 1920 jusqu'en 2401, et découvrira l'origine des